Kombinatorische Suche nach neuen Photokatalysatoren für die Wasserstofferzeugung und katalytische Aktivität laserstrukturierter Mischoxidschichten

Abstract

Es wurde ein Hochdurchsatzverfahren zur Testung von Photokatalysatoren entwickelt und zur Entdeckung und Optimierung von neuen Photokatalysatoren zur Wasserstofferzeugung unter Einsatz einer kombinatorischen Suchstrategie verwendet. Im Rahmen dieses kombinatorischen Prozesses wurde, ausgehend von binären Mischungen, durch Dotierung und Abrastern von Zusammensetzungsräumen das ternäres Oxid Al40Bi40Pb20 als neue Leitzusammensetzung entdeckt, deren photokatalytische Aktivität durch Dotierung noch weiter verbessert werden konnte. Durch Laserinterferenzstrukturierung wurde die Oberflächentopographie von katalytisch aktiven Mischoxidschichten gezielt mit periodischen Mustern im Mikrometermaßstab modifiziert. Der positive Einfluss der Strukturierung auf die katalytische Aktivität in heterogen katalysierten Gasphasenreaktionen wurde mit Hilfe von emissivitätskorrigierter Infrarotthermographie bestätigt. Durch Weißlichtinterferometrie und Rasterelektronenmikroskopie konnte die Verbesserung der katalytischen Aktivität durch eine Vergrößerung der Oberfläche im Mikrometermaßstab und durch ein Aufrauen der Oberfläche und Ausbildung einer Porenstruktur im Submikrometermaßstab erklärt werden.

A high-throughput workflow for the screening of potential photocatalysts was developed and found its application in the discovery and optimization of new photocatalysts for the production of hydrogen, using a combinatorial search strategy. Starting from a diverse library of binary oxides, the ternary oxide Al40Bi40Pb20 was discovered a new lead composition by applying a doping and composition spread strategy. The photocatalytic activity of this hit was further increased by doping. The surface topography of catalytically active coatings was modified systematically by micrometer-scale periodical patterns using laser interference structuring. The positive influence of these structures on catalytic activity in heterogeneously catalysed gas-phase reactions was confirmed by emissivity-corrected infrared thermography. White-light interferometry and scanning electron microscopy revealed that the increase in catalytic activity was due to an increase in geometric surface by the periodical structures in the micrometer scale and by the creation of a coarse, porous surface in the submicrometer scale.