Emergente Strukturierung durch getriebene, chemische Reaktionen in komplexen, selbstorganisierten Gemischen

Abstract

Das Prinzip der Musterbildung ist aus nichtlinearen und dissipativen Systemen, die in der Physik ausführlich behandelt wurden (z. B. Laser), bekannt. Es ist unklar, unter welchen Bedingungen in einem organischen, chemischen System spontan eine Strukturbildung einsetzt. Diese Frage ist fundamental für das Verständnis der Entstehung des Lebens auf der Erde. In dieser Arbeit wurden verschiedene komplexe, chemische Mischungen untersucht. Sie entstanden unkontrolliert aus einfachen organischen Verbindungen. Die zeitliche Entwicklung der getriebenen Gemische wurde mittels Massenspektrometrie kontinuierlich verfolgt. Es wurde reproduzierbar eine spontane, aperiodische Oszillation mehrerer oligomerer Spezies beobachtet. Die Oligomere tauchten mehrfach innerhalb von Sekunden auf und blieben einige Sekunden oder Minuten in den Massenspektren sichtbar, bevor sie verschwanden. Die Gesamtheit der Ergebnisse spricht für eine auto- oder kreuzkatalytische Bildung der Oligomere. Der hier vorgestellte Reaktor erzeugt zufällig neue Moleküle und legt auf diese Weise selbstständig neue Reaktionswege fest. In einem Laser relaxiert ein angeregter Zustand in einer selbstreproduzierenden optischen Mode. Analog relaxieren in dem Reaktor angeregte Zustände durch spontane Ausbrüche autokatalytischer, chemischer Moden. Das selbstreproduzierende Verhalten ist in der organischen Chemie offenbar bereits eingebaut. Es führt unter verschiedenen Bedingungen zur Bildung autokatalytischer, dynamischer Oligomere.

Pattern formation is well-known from non-linear, dissipative systems (e. g. lasers) and was intensively studied in physics. However, the conditions needed for structure formation in an organic, chemical system are not known. This question is fundamental for the understanding of the origin of life on Earth. In this thesis many complex, chemical mixtures were analysed. They evolved unregulated from simple, organic compounds. We continuously monitored the temporal development of the mixture by mass spectrometry. We observed the spontaneous, aperiodic oscillation of several oligomeric species. The oligomers appeared repeatedly within seconds, stayed for minutes until they disappeared. The observations can be explained by auto- or cross-catalytic chemical reaction mechanisms. The presented reactor produces randomly new molecules. It redefines autonomously possible reaction pathways. In a laser, an excited state relaxes through a self-reproducing optical mode. In analogy, in the reactor the excited states relax through spontaneous bursts of autocatalytic, chemical modes. This self-reproducing behaviour is obviously built into the rules of organic chemistry. It delivers autocatalytic, dynamic oligomers under various conditions.