Electronic structure of the silicon vacancy color center in diamond

Abstract

This thesis investigates the electronic structure of the silicon vacancy (SiV) color center in diamond. We show detailed spectroscopic investigations and demonstrate first steps towards using the defect as quantum bit (qubit). Starting from the molecular structure of the defect, we first derive a detailed theoretical model using the concept of group theory. With this approach, we calculate the irreducible representation of the electronic states, and determine the interaction terms which lift the energetic degeneracy of these states. Owing to this level splitting, the optical emission spectrum of the defect shows a fine structure, which is observed for individual SiV centers in high quality diamond samples, using confocal microscopy at cryogenic temperatures. We apply magnetic fields in order to lift the degeneracy of magnetic sublevels and to reveal the spin state of the defect. From the excellent agreement with the proposed theoretical model, we obtain a consistent picture of the level structure and reveal, that these states can exhibit near unity spin polarization. As a first step towards spin initialization, we demonstrate spin selective excitation and discuss the results in the context of the derived electronic structure. After having determined the properties of the SiV center in an ideal environment, we extend the theoretical model to include the effect of crystal strain on the level structure. As an experimental test-bench for emitters in strained environments, we investigate nanodiamonds with single SiV centers. Again, we find an excellent agreement with the theoretical predictions.

Diese Dissertation befasst sich mit der elektronischen Struktur des Silizium-Fehlstellen (SiV) Farbzentrums in Diamant. Neben detaillierten spektroskopischen Untersuchungen werden erste Experimente zur Nutzung des Defekts als Quantenbit (Qubit) gezeigt. Ausgehend von der molekularen Struktur des Defekts leiten wir unter Verwendung von Gruppentheorie ein detailliertes Modell her, für das wir die irreduziblen Darstellungen der elektronischen Zustände bestimmen. Wir berechnen Wechselwirkungsterme, welche die bestehende energetische Entartung der Zustände aufheben, und zur Ausbildung einer Feinstruktur im Emissionsspektrum des Defekts führen. Diese Feinstruktur wird experimentell an einzelnen SiV-Zentren in Diamantproben hoher kristalliner Güte untersucht. Hierzu verwenden wir konfokale Mikroskopie bei kryogenen Temperaturen. Zudem legen wir magnetische Felder an, wodurch die Entartung magnetischer Unterniveaus aufgehoben wird, und somit der Spin-Zustand des Defektzentrums eindeutig bestimmt wird. Unsere Untersuchungen ermöglichen eine widerspruchsfreie Beschreibung der SiV Niveaustruktur und zeigen, dass die Zustände eine hohe Spin-Polarisation aufweisen können. Darauf aufbauend demonstrieren wir Spin-selektive Anregung und evaluieren die Ergebnisse im Kontext des hergeleiteten Modells. Zusätzlich wird das theoretische Modell erweitert, um den Einfluss von Kristallverspannung auf die Niveaustruktur zu beschreiben. Zur experimentellen Überprüfung untersuchen wir einzelne SiV-Zentren in Nanodiamanten, welche hohe Verspannungsfelder aufweisen. Auch hier zeigt sich eine hervorragende Übereinstimmung mit den Vorhersagen des theoretischen Modells.