Herstellung und Untersuchung von Sb:SnO2-Schichten nach dem Sol-Gel Verfahren

Abstract

Transparente elektrisch leitfähige Sb-dotierte SnO2-Einzel- und Mehrfachschichten wurden über das Sol-Gel-Tauchverfahren hergestellt. Die Schichten wurden auf Borosilikat- und Kieselglassubstraten bei Temperaturen bis zu 1100°C aufgebracht. Als Precursoren wurden SnCl2(OAc)2 (Dichlorzinndiacetat), SnCl2 und (SnOBut)4 verwendet. Es wurden die Einflussfaktoren auf die morphologischen und elektrischen Eigenschaften der Schichten untersucht. Die strukturelle Analyse der Einzelschichten ergab einen porösen Aufbau der Schichten aus Kristalliten, deren Größe mit zunehmender Dotierung abnahm, während eine Erhöhung der Sintertemperatur und der Heizrate eine Vergrößerung der Kristallite nach sich zog. Die Schichten sind in der Regel aus einer verdichteten Oberflächenschicht und einem porösen Bulkmaterial aufgebaut. Das Minimum des spezifischen Widerstandes wurde in einem Bereich zwischen 4 und 6 mol% Dotierungskonzentration beobachtet, wobei die höchste Ladungsträgerbeweglichkeit bereits bei etwa 1 mol% erreicht wird. Der niedrigste Flächenwiderstand wurde bei einer Sintertemperatur von ca. 800°C und hoher Heizrate erreicht. In Mehrfachschichten wurde bei Einzelschichtdicken größer als 10 nm entsprechend eine alternierende Schichtstruktur aus verdichteten Oberflächenschichten und poröser Bulkschicht erhalten, während bei Einzelschichtdicken um 2,5 nm eine Säulenstruktur beobachtet wurde. Abnehmende Einzelschichtdicken und höhere Sintertemperaturen bedingen dabei größere Kristallite. Auf der Basis dieser Ergebnisse wurde ein Modell entwickelt, das erlaubt, die elektrischen Eigenschaften der verdichteten Oberflächenschicht und der porösen Schichtstruktur zu berechnen. Die elektrischen Eigenschaften der Mehrfachschichten werden von der Dicke der Einzel¬schichten, der Sintertemperatur, dem Dotiergrad, dem Sinterprozess und den Precursoren beeinflusst. Der niedrigste spezifische Widerstand wurde unabhängig von der Gesamtschichtdicke bei einer Einzelschichtdicke von 5 nm gefunden. Die optimale Dotierungskonzentration liegt im Falle der Mehrfachschichten bei 2 — 4 mol% SbCl3 bei einer optimalen Sintertemperatur von 800°C. Die mittlere Transmission der Einzel- und Mehrfachschichten im sichtbaren Bereich liegt bei Gesamtschichtdicken um 100 nm bei 80% und nimmt auf etwa 70% bei Schichtdicken um 300 - 500 nm ab.

Transparent electrically conductive Sb-doped SnO2 single and multilayers were prepared by the sol-gel dip-coating method on borosilicate and fused silica substrates at sintering temperatures up to 1100°C. As precursors SnCl2(OAc)2 (dichlorotindiacetate), SnCl2 and (SnOBut)4 were used. The thesis analyses the determinants of the morphological and electrical properties of the layers. The structural investigation of the single layers revealed a porous layer structure of crystallites which are decreasing in size with increasing doping concentration, while an increase in the sinter temperature and the heating rate both lead to larger crystallites. The coatings generally consist of a two-layer structure with a thin, relatively dense top layer on top of a more porous bulk layer. The highest electron mobility was observed for a doping concentration of 1 mole% Sb, whereas the mimium of the resistivity was found at doping concentrations between 4 and 6 mole%. The lowest sheet resistance was observed at a sinter temperature of approximately 800°C and a high heating rate. In multilayer coatings with single layer thicknesses larger than 10 nm an alternate layer structure consisting of a dense interface laying and a porous bulk layer were obtained. On the other hand, multilayers with single layer thickness of about 2.5 nm resulted in a columnar structure in which both a decreasing single layer thickness and a higher sinter temperature were found to favour the growth of the crystallites. Based on these results, a model was developed that allows to calculate the resistivity of the denser interfaces and the porous bulk. The electrical properties of the multilayers were dependent on the thickness of the single layers, the sinter temperature, the doping concentration, the sinter process and the precursors. The lowest resistivity was found at a single-layer thickness of 5 nm — independent of the total thickness of the formed multilayer. The optimal doping concentration in the case of multilayer coatings was determined as 2 - 4 mole% SbCl3 with an optimal sinter temperature of 800°C. For single and multilayers with a total thickness of 100 nm the average transmission in the visible range is 80% which decreases to approximately 70% for layers with a total thickness of 300-500 nm.