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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:bsz:291-scidok-45437
URL: http://scidok.sulb.uni-saarland.de/volltexte/2012/4543/


Neue Katalysatoren für die Oxidation von Dieselrußpartikeln

New catalysts for the oxidation of diesel soot particles

Hensgen, Lars

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SWD-Schlagwörter: Katalysator , High throughput screening , Spinell , Abgas , Sol-Gel-Verfahren
Freie Schlagwörter (Englisch): catalyst , high throughput screening , spinel , exhaust , sol-gel-process
Institut: Fachrichtung 8.1 - Chemie
Fakultät: Fakultät 8 - Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät III
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Stöwe, Klaus (Prof. Dr.)
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 09.12.2011
Erstellungsjahr: 2011
Publikationsdatum: 04.01.2012
Kurzfassung auf Deutsch: Mittels kombinatorischen Methoden konnten neue Materialien, die die Oxidation von Dieselrußpartikeln zu Kohlenstoffdioxid unter 400°C katalysieren, entdeckt werden. Als aktivste Zusammensetzungen wurden die drei Mischoxide Cr0,25Co0,75Ox, Fe0,05Cr0,15Co0,8Ox und Fe0,05Cr0,2Co0,75Ox identifiziert. Diese besitzen T50-Werte von unter 380°C und Aktivierungsenergien von etwa 90 kJ/mol, was eine deutliche Verbesserung gegenüber dem unkatalysierten Rußabbrand, mit einer Aktivierungsenergie von 157 kJ/mol und einer Abbrandtemperatur von über 600°C, darstellt. Die Materialien liegen in der Spinellphase vor, was von entscheidender Bedeutung für die katalytische Aktivität ist. Nach einer Scale-up-Synthese konnte Cr0,2Co0,8Ox für die Beschichtung eines Dieselpartikelfilters verwendet werden, der in Messungen an einem Motorteststand vielversprechende Ergebnisse lieferte. Hierbei oxidiert das Material den Ruß rein katalytisch ab einer Temperatur von etwa 350°C ohne den sogenannten CRT-Effekt. Nach einer thermischen Vorbehandlung beginnt der katalysierte Rußabbrand ab einer Temperatur von 400°C. Alternative Synthesemethoden wurden getestet, um ein zukünftiges Scale-up der Katalysatormenge kosten- und zeiteffizienter durchführen zu können. Hierbei zeigten besonders Fällungsmethoden großes Potential, da diese mit sehr geringen Kosten verbunden sind.
Kurzfassung auf Englisch: New materials which catalyze the oxidation of soot to carbondioxide below a temperature of 400°C could be discovered by means of combinatorial methods. As the best materials the three mixed oxides Cr0,25Co0,75Ox, Fe0,05Cr0,15Co0,8Ox and Fe0,05Cr0,2Co0,75Ox have been identified. These three materials show T50 values lower than 380°C and activation energies with values around 90 kJ/mol. In contrast to this, the activation energy for uncatalyzed combustion of soot has a value of 157 kJ/mol and hence the combustion starts at temperatures higher than 600°C. The fact that the materials are crystallizing in the spinell structure type is very important for the catalytic activity. After a scale-up synthesis Cr0,2Co0,8Ox could be used for the coating of a full-size Diesel particulate filter which showed promising results in measurements on a motor test rig. Here the material oxidized the soot catalytically, without the so called CRT effect, starting from a temperature of about 350°C. After thermal treatment, the catalytic oxidation starts at a temperature of 400°C. Alternative synthetic methods have been tested to perform a future catalyst scale-up more efficiently related to costs and time. Thereby, especially precipitation methods show huge potential because the resulting catalyst have shown good activity and low costs in the synthesis process.
Lizenz: Veröffentlichungsvertrag für Dissertationen und Habilitationen der Fakultät 8

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