Reference particles for field-flow fractionation

Abstract

Nanoparticles with properties that deviate from the bulk are the basis of many innovations in nanotechnology. Analytical techniques for the reliable characterization of nanoparticles are gaining importance as nanoparticle fabrication and their use increase in research and industry. Field-flow fractionation is capable of analyzing particulate samples from different materials that have complex size distributions. Good analytical performances have been reported for field-flow fractionation of inorganic nanoparticles, but large particle losses have so far hampered its application. This thesis studies reference particles to identify and overcome particle loss mechanisms during field-flow fractionation. Silica and gold nanoparticles were synthesized as model particle cores, and their size was systematically varied. Different labeling strategies were tested to make the particles easy to identify. The particles surfaces were modified to tune colloidal behavior and adsorption properties. Losses of different reference particles during field-flow fractionation were then studied and correlated with the particles’ structure and colloidal stability. Particle losses due to destabilization of particles with loosely attached ligands or polymer-mediated bridging adsorption on the separation membrane were identified. Reference particles were tested in a complex matrix.

Nanopartikel deren Eigenschaften sich von Bulkmaterialien unterscheiden sind die Grundlage weitreichender Innovationen der Nanotechnologie. Zuverlässige Nanopartikelanalyseverfahren gewinnen zunehmend an Bedeutung auf Grund der fortschreitenden Entwicklung und Anwendung von Nanopartikeln in Forschung und Industrie. Feldflussfraktionierung eignet sich für die Analyse partikulärer Proben unterschiedlicher Materialien mit komplexer Größenverteilung. Starke Partikelverluste behindern bislang die gute analytische Leistungsfähigkeit der Feldflussfraktionierung anorganischer Nanopartikel. Diese Arbeit beschäftigt sich mit Referenzpartikeln zur Aufklärung und Überwindung von Partikelverlustmechanismen während der Feldflussfraktionierung. Silica- und Gold-Nanopartikel wurden als Modellpartikel in unterschiedlichen Größen hergestellt. Verschiedene Markierungsstrategien wurden getestet um eine möglichst einfache Identifizierung der Partikel zu gewährleisten. Die Partikeloberflächen wurden modifiziert, um das kolloidale Verhalten und die Adsorptionseigenschaften anzupassen. Der Verlust verschiedener Referenzpartikel während der Feldflussfraktionierung wurde untersucht und mit der Partikelstruktur und der kolloidalen Stabilität korreliert. Dabei wurden die Destabilisierung von Partikeln mit schwach gebundenen Liganden und die polymerinduzierte Adsorption auf der Trennmembran als Verlustmechanismen identifiziert. Die Referenzpartikel wurden in einer komplexen Matrix getestet.