Tuning the structure and conductivity of carbon-elastomer composites

Abstract

In this work, I studied composites made of polydimethylsiloxane (PDMS) and carbon black (CB). This dissertation will focus on the fundamental issue of network formation of CB fillers with different size distributions. The percolation thresholds of composites using different sizes CB is compared to understand how the aggregate arrangement in agglomerates will affect the percolation and electrical conductivity of the composites. The influence of fillers’ structure on electrical conductivity is analyzed on multiple length levels. The fractal dimensions of filler agglomerates in composites change as a function of filler concentrations as shown via ultra-small-angle X-ray scattering. The microstructural changes caused by adding the ionic liquid (IL) 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide to PDMS-CB composites are analyzed to explain the electrical, mechanical, rheological, and optical properties of IL-containing precursors and composites. Swelling experiments and optical analysis indicate a limited solubility of the IL in the PDMS matrix and reduction of the cross-linking density of PDMS both globally and locally, which reduced the Young’s Moduli of the composites. Rheological analysis of the precursor mixture shows that the IL reduces the strength of carbon-carbon and carbon-PDMS interactions, thus lowering the filler-matrix coupling and increasing the elongation at break. Electromechanical testing reveals a combination of reversible and irreversible resistance changes consistent with IL’s presence at microscopic CB-CB interfaces.

In dieser Arbeit untersuche ich Komposite aus Polydimethylsiloxan (PDMS) und Leitruß (Carbon Black, CB). Der Fokus liegt auf grundlegenden Fragen der Netzwerkbildung von CB Füllern unterschiedlicher Größenverteilungen. Die Perkolationsschwellen von Kompositen mit CB unterschiedlicher Größen werden verglichen, um zu verstehen, wie die Anordnung von Aggregaten Perkolation und elektrische Leitfähigkeit der Komposite beeinflusst. Der Einfluss der Füllstoffstruktur auf verschiedenen Längenskalen auf die elektrische Leitfähigkeit wird auf verschiedenen Längenskalen analysiert. Die fraktale Dimension von Füllstoffagglomeraten in den Kompositen ändert sich mit dem Füllgrad, wie Untersuchungen mittels Ultrakleinwinkelröntgenstreuung zeigen. Die Änderungen der Mikrostruktur durch Beigabe der -Ethyl-3-methylimidazolium-bis(trifluoreomethylsulfonyl)imid zu PDMS-CB Kompositen wird untersucht, um die elektrischen, mechanischen, rheologischen und optischen Eigenschaften der IL enthaltenden Vorstufen und Kompositen zu erklären. Experimente zur Quellung und optische Analysen deuten auf eine begrenzte Löslichkeit der IL in der PDMS-Matrix und eine lokale und globale Reduktion der Vernetzung des PDMS hin, die den Elastizitätsmodul der Komposite verringern. Die rheologische Analyse der Vorstufen zeigt, dass die IL die CB-CB und CB-PDMS Wechselwirkungen verringert und so die Kopplung zwischen Füllstoff und Matrix und die Dehnbarkeit erhöht. Elektromechanische Tests zeigen eine Mischung aus reversiblen und irreversiblen Widerstandsänderungen, die mit der Anwesenheit von IL an mikroskopischen CB-CB Grenzflächen konsistent sind. Elektromechanische Tests zeigen eine Mischung reversibler und irreversibler piezoelektrischer Antworten, die mit der Anwesenheit von IL an mikroskopischen CB-CB Grenzflächen konsistent sind.